利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

黄土高原纬度梯度上的植物与土壤碳、氮、磷化学计量学特征

选取陕西省延安市的富县、甘泉县、安塞县和榆林市的靖边县、横山县、榆阳区为研究区域,测定和分析研究区植物叶片和不同土层土壤碳(C)、氮(N)、磷(P)含量,阐明植物叶片和土壤化学计量学特征随纬度梯度的变化模式,为预测黄土高原植物营养元素的限制情况和生态系统的土壤养分状况提供依据.结果表明:1在35.95°~38.36°N的纬度范围内,植物叶片C、N、P含量的变化范围分别是336.95~477.38、18.09~33.17和1.07~1.73 mg·g-1,平均值分别为442.9、25.79和1.37 mg·g-1,变异系数分别为11.9%、17.4%和13.3%;植物叶片C、N、P含量与纬度之间存在显著的相关关系,但植物叶片C含量与叶片N、P含量随纬度的变化存在差异:随着纬度的升高,植物叶片C含量随之降低;而叶片N、P含量随之升高.植物叶片C∶N、C∶P均随着纬度的升高,呈现减小趋势;而植物叶片N∶P与纬度的相关关系并不显著.20~10、10~20和20~40 cm这3个土层土壤C和N的空间分布具有一致性,均随着纬度的升高呈指数减小的趋势,且含量随着土层的加深逐级递减;土壤P的空间分布与C、N不同,随着纬度的升高呈现先增加后减少的趋势.0~10 cm、10~20 cm土层土壤C∶N随纬度的升高变化不显著,20~40 cm土壤C∶N随纬度的升高明显下降;3个土层的土壤C∶P、N∶P均随纬度的升高呈指数减少.3植物C、C∶N和C∶P与不同土层的土壤C、N、P均呈现显著的相关关系,植物N、P与土壤C、N呈现显著的相关关系,而叶片N∶P与不同土层土壤的C、N、P相关关系均不显著.研究表明,植物C、N、P含量与纬度之间存在一定的相关性,而植物与土壤的C、N、P含量之间的相关性并不一致,且与全球尺度相比,黄土高原地区草本植物生长更易受磷限制.     

2006~2010年珠三角地区SO2特征分析

对广州番禺大气成分站2006~2010年期间的SO2资料进行了分析,讨论了珠江三角洲(珠三角)地区地面SO2体积分数的年、季节、月、日变化特征和概率的分布特征.珠三角地区地面SO2变化特征的分析结果表明,2010年地面SO2体积分数的总体水平相对近年来有一定下降,高浓度事件发生频率降低;冬、春季SO2各项统计值要高于夏、秋季,干季明显高于湿季,可能与大气边界层高度和太阳辐射等因素的季节性变化相关;SO2干湿季的日变化趋势相仿,日最高峰时间相同,只是湿季达次高峰和最低点的时间比干季要提前1 h,这可能与季节性的大气边界层高度和辐射强度变化,以及日照时间长度有关;SO2体积分数的概率分布特征比较复杂,各月谱型分布各有不同,可能与季节性因素的变化规律相关.     

苏南某镇土壤重金属污染的景观格局特征

评价土壤重金属污染等级并掌握其空间格局特征,对区域土壤环境保护和治理具有重要意义.以苏南某镇8种土壤重金属As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn为研究对象,综合运用单因子评价法、内梅罗综合评价法、地统计分析法、景观格局的粒度效应及景观指数分析方法,在污染评价的基础上,分析了研究区土壤重金属的景观格局特征.结果表明:1研究区各土壤重金属单因子污染指数及内梅罗综合评价指数的均值取值范围为0.145~0.893,整体污染程度低,且南部地区污染程度低于北部;2 As、Pb、Hg和Zn面源污染特征明显,其中As和Pb空间分布特征相似,Hg和Zn空间分布特征相似;Cd、Cr、Cu、Ni点源污染特征显著,其中Cd和Cr空间分布特征相似,Cu和Ni空间分布特征相似;3土壤重金属景观的适宜粒度为30~40 m;4研究区土壤重金属低含量区域面积比例最大,较低含量区域边界最复杂,各污染程度区域分布相对集中且综合污染破碎化程度低.表明研究区重金属污染源数量尚少且分布集中,但有进一步发展的趋势,整体处于土壤重金属污染的早期阶段.     

岩溶地下河水中多环芳烃、脂肪酸分布特征及来源分析

为探究重庆青木关岩溶地下河水中多环芳烃(PAHs)和脂肪酸的含量组成、分布特征、来源及污染水平,2013年雨季和旱季分别于地下河中进行水样采集,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对水样中PAHs和脂肪酸的组分进行定量分析.结果表明,青木关地下河水中PAHs和脂肪酸的含量范围分别为77.3~702 ng·L~(-1)和3 302~45 254 ng·L~(-1).组成上,PAHs以2~3环为主,其比例高于90%,脂肪酸碳数范围为C10~C28,以饱和直链脂肪酸为主,其次为单不饱和脂肪酸.分布特征上,雨季:地下河水中各采样点PAHs的含量差异较小,脂肪酸的含量在入口、出露处和出口呈现依次降低的趋势,其中出露处和出口脂肪酸的含量较为接近;旱季:地下河水中PAHs含量在入口、出露处和出口呈现先降后升的趋势,脂肪酸含量在各采样点较为接近.总体上,地下河水中PAHs和脂肪酸的含量都表现为雨季显著高于旱季.来源分析表明,青木关地下河水中PAHs主要来源于该河流域煤和木材、农作物秸秆等生物质的燃烧;脂肪酸主要来自该河流域内硅藻、绿藻等水生藻类和细菌,其中以水生藻类的贡献占主导.地下河水受到PAHs中轻度污染,相对于旱季,雨季污染更严重.     

上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

典型生活垃圾处理设施恶臭排放特征及污染评价

为研究生活垃圾处理设施恶臭污染排放特征,分别在北京市生活垃圾填埋、焚烧、堆肥3种工艺的前处理车间采集恶臭样品,利用冷阱富集-气质联用(GC/MS)技术对恶臭气体进行分析.结果表明,检测到的恶臭物质主要分为6大类:芳香烃化合物、硫化物、卤代物、烯烃、烷烃和含氧有机物.其中,填埋工艺的前处理车间共检测出50种物质,质量浓度为100.069mg·m~(-3),理论臭气浓度OU_T为350.611,综合臭气指数N为25.448.焚烧工艺的前处理车间共检测出55种物质,质量浓度为36.052 mg·m~(-3),理论臭气浓度OU_T为141.434,综合臭气指数N为21.506.堆肥工艺的前处理车间共检测出34种物质,质量浓度为25.382 mg·m~(-3),理论臭气浓度OU_T为27.547,综合臭气指数N为14.401.利用阈稀释倍数的恶臭贡献值计算方法,初步识别填埋工艺的前处理车间特征恶臭污染物质为:二甲二硫醚、乙酸丁酯、对二乙苯和乙醇;焚烧工艺的前处理车间特征恶臭污染物质为:甲硫醇、二甲二硫醚、乙醇和柠檬烯;堆肥工艺的前处理车间特征恶臭污染物质为:乙醇、二甲二硫醚、乙酸丁酯和柠檬烯.     

大气颗粒物及降尘中重金属的分布特征与人体健康风险评价

为了解PM_(2.5)、PM_(10)和降尘中Cu、Mn、Pb、Ti、V、Cd、Cr、Co、Mo、Ni等10种重金属元素的分布特征及人体健康风险,利用大流量颗粒物采样器采集了北京城区某地四季大气中PM_(2.5)、PM_(10)及降尘样品,用ICP-MS测定了上述10种金属元素的质量浓度.结果表明,PM_(2.5)和PM_(10)的年均质量浓度分别为153.40μg·m~(-3)和232.93μg·m~(-3),超出GB 3095-2012中二类环境功能区标准限值的5倍和3倍;PM_(2.5)/PM_(10)的均值为0.74,表明大气颗粒物中以粒径小于2.5μm的颗粒为主;后向轨迹分析结果表明外源颗粒物的来向随季节变化而改变,冬、春、夏、秋季主要来向为西北、北-东北、东南、东南-西北.PM_(2.5)和PM_(10)中10种元素的年均质量浓度从高到低依次为TiMnPbCuCrNiVCdMoCo,其中Ti、Mn、Pb、Cu和Cr这5种元素占10种目标元素总质量浓度的91.93%和92.49%.除PM_(10)中Cd年均质量浓度(6.53 ng·m~(-3))高于GB 3095-2012限定值(5.00 ng·m~(-3))外,其他元素的质量浓度均不超标.降尘中各元素的含量由高到低依次为TiMnPbCuNiCrVCoMoCd,Ti(2561.48μg·g~(-1))占所有元素的质量分数为72.57%,地累积指数(Igeo)结果表明,Cd(4.03)属重度污染,Pb(2.49)介于中度污染和重度污染之间,Cu(1.33)属中度污染,Ni(0.43)属轻微污染.重金属的致癌健康风险(10-4)和非致癌健康风险(1),均处于较低水平,短期内不会对人体健康造成威胁,但不能忽视长期处于此环境所带来的健康危害.     

兰州城区大气PM2.5污染特征及来源解析

为探究兰州城区PM_(2.5)的污染特征及其来源,分别在兰州市城关区和西固区设置PM_(2.5)采样点,于2013年10月(非采暖期)和12月(采暖期)采集样品并进行分析,得到了PM_(2.5)及其16种化学组成的质量浓度.结果表明,兰州城区PM_(2.5)污染水平较高,平均质量浓度为129μg·m~(-3).样品无机元素平均质量浓度为:SCaFeAlMgPbZnMnTiCu,其中S、Ca、Fe、Al的质量浓度在1μg·m~(-3)以上,是主要元素组分;样品各无机元素质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,城关区高于西固区.样品水溶性离子平均质量浓度为:SO~(2-)_4NO~-_3NH~+_4Cl~-K~+Na~+,其中SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4的质量浓度在10μg·m~(-3)以上,是主要离子组分;样品各水溶性离子质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,西固区高于城关区.富集因子(EF)分析结果表明,元素Al、Ca、Mg、Ti的EF值均小于1以自然来源为主;元素Cu、Pb、S、Zn的EF值显著大于10,表明这4种元素在PM_(2.5)中高度富集,且主要源于人为活动造成的污染.主成分分析结果表明,交通排放源、生物质燃烧源、土壤源和二次粒子对兰州城区大气PM_(2.5)贡献显著.     

滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs的分布及生态风险评价

采用GC-MS联用技术分析了滴水湖及其水体交换区23个表层沉积物和土壤中16种多环芳烃(PAHs)的含量,探讨其分布特征及来源并对其生态风险进行评价.结果表明,滴水湖沉积物中16种PAHs含量范围是11.49~157.09 ng·g-1,平均含量为66.60 ng·g-1,湖区沉积物中PAHs含量比入湖区低,但比出湖区高.湖区外的沉积物和土壤中PAHs组成主要以中、高分子量PAHs(4环、5~6环)为主,而湖区内表层沉积物中PAHs组成则以低分子量PAHs(2~3环)和高分子量PAHs(5~6环)为主.通过特征化合物分子比值法、主成分分析及多元线性回归模型判源,表明湖区外沉积物和土壤中PAHs来源主要为燃烧源,而湖区内沉积物中PAHs来源为燃烧源和石油类产品泄漏的混合来源.生态风险评价显示,滴水湖及其水体交换区沉积物和土壤中PAHs生态风险较低.